武大方國家組AM：FF超85%！三鹵化物寬禁帶全鈣鈦礦疊層太陽能電池埋底界面重構

主要內容

由武漢大學方國家教授、柯維俊教授以及武漢紡織大學電子與電氣工程學院胡緒志教授帶領的聯合研究團隊，聚焦全鈣鈦礦疊層太陽能電池（TSCs）展開深入研究。

這類由寬禁帶（WBG）鈣鈦礦與窄禁帶鈣鈦礦配對組成的電池，被寄予突破肖克利 - 奎伊瑟（Shockley - Queisser）效率極限的厚望。然而，寬禁帶鈣鈦礦存在的嚴重相分離和非輻射復合問題，成為制約其光電轉換效率和穩定性的關鍵因素。

研究團隊針對三鹵素寬禁帶鈣鈦礦，創新性地引入界面工程策略。他們采用三氟甲磺酸鉀（TfOK）對三鹵素寬禁帶鈣鈦礦的埋底界面進行重構。在添加 TfOK 后，（氯離子）Cl? 的分布發生顯著變化，從鈣鈦礦體相逐漸向埋底界面聚集，進而在埋底層形成了一層禁帶寬度更寬的鈣鈦礦薄層。這一薄層能夠與體相寬禁帶鈣鈦礦形成梯度異質結，有效促進載流子的分離與傳輸。與此同時，TfOK 中的（鉀離子）K? 擴散至寬禁帶鈣鈦礦體相內部，對鹵素相分離起到了抑制作用。

通過三氟甲磺酸鉀（TfOK）修飾埋底界面，團隊成功驗證了三鹵素寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池（WBGPSCs）和全鈣鈦礦疊層太陽能電池（TSCs）性能的提升。TfOK 在寬禁帶鈣鈦礦中發揮了多重關鍵作用：一方面，它能夠鈍化埋底界面處配位不足的鉛（Pb）缺陷；另一方面，鉀離子（K?）擴散到鈣鈦礦體相中，進一步抑制了相分離現象；此外，由于氯離子（Cl?）的重新分布，在埋底界面處形成了寬禁帶薄層（WBTL）。該 WBTL 與鈣鈦礦體相形成異質結，并產生從鈣鈦礦體相指向 WBTL 的內建電勢場，為載流子的分離與傳輸提供了有力支持。

TfOK 修飾對寬禁帶鈣鈦礦產生了顯著影響，不僅有效改善了載流子傳輸，還抑制了鹵素相分離，并減少了非輻射復合。得益于 TfOK 的優異特性，團隊研發的寬禁帶鈣鈦礦器件在效率和光穩定性方面均實現了顯著提升。*終，禁帶寬度為 1.78 eV 的寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）取得了 20.47% 的出色光電轉換效率（PCE），填充因子超過 85%，性能表現十分亮眼。此外，由此制備的兩端全鈣鈦礦疊層太陽能電池更是取得了 28.30% 的優秀效率。值得一提的是，該寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池在**功率點跟蹤（MPPT）測試中，經過 500 小時后仍能保持其初始效率的 97%。

總體而言，本研究通過重構埋底界面來抑制寬禁帶鈣鈦礦中的相分離，為開發性能**且穩定的寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池和基于鈣鈦礦的疊層太陽能電池提供了一種全新的方法。

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